DVDShrinkで圧縮しても・・・

もし、音声がPCMとDolbyの２つあれば、PCMの方捨てるといいでしょう。
後は、
編集して２枚にわけるのはどうでしょうか？
一番楽といえば楽です。画質もきれいですし

面倒なので、最近は、めったにしませんが、以下の方法で１層にしてました。
VOBを一つの大きなファイルにまとめる。
http://www.xucker.jpn.org/pc/dvddecrypter_file.html

そのファイルを再エンコードして
akJBetasとDVDStylerでYoutubeをDVDに変換をテスト

オープンソースのDVD作成ソフト DVDStylerでDVDします。
チャプターは、DVDからDVDStyler用チャプター情報を取得するで取得しました。

後は
フリーソフト ABC DVD Copy Liteが音声の圧縮もできるらしいですが、画質がものすごい悪いとかコメントにありました。

DVDDecrypterはバージョンアップが止まっているので、私はimgBurnを使っています。
imgBurnで検索するといろいろ情報あると思います。

二層焼きで一番注意したいのは、メディアとdvdライターとの相性です。
dvdライターのメーカーのページには、対応しているDVD-Rに関しての情報が載っていますので
そこに載っているやつは使った方が無難です。あと DVD+R DVD-R もあったりしますが、これはお好みで（再生させたい家電との相性など)

私は三菱化学メディア DVD+R 8.5GBを使っています。